 点击上方蓝字 关注我们   第一作者：刘涛通讯作者：郭建华合作作者：段浩然, Sebastian Lücker, 郑敏, Holger Daims, 袁志国通讯单位：澳大利亚昆士兰大学通讯单位：香港理工大学，新南威尔士大学，拉德堡大学，维也纳大学，香港城市大学原文链接：https://www.nature.com/articles/s44221-024-00307-5  成果简介 近日，昆士兰大学郭建华教授、香港理工大学刘涛助理教授等在环境领域著名期刊Nature Water上发表了题为“Sustainable wastewatermanagement through nitrogen-cycling microorganisms”的综述论文。文章回顾了过去一个世纪氮循环微生物的发现历程，并概述了这些科学发现如何推动污水处理技术的发展。本综述旨在搭建环境微生物学与水处理工程之间的桥梁，强调了对氮循环微生物的基础科学研究与技术开发之间不可分割的关系。微生物的发现推动了污水处理技术的创新，同时，对可持续污水管理的迫切需求也在不断促进对微生物的探索。 引言 氮是一种在环境和生物体中普遍存在的必需元素。地球大气中的氮气是最大的氮储存库，但由于其化学惰性，氮气不能直接形成生命的基本分子结构。惰性氮气转化为活性氮化合物的过程主要由微生物催化，这些微生物在维持全球氮循环平衡中发挥关键作用。然而，20世纪初Haber-Bosch过程的发明对自然氮循环进行了显著的干预。该过程导致每年约9.7× 1012 mol 的氮排放，与陆地（7.9 × 1012 mol year-1）和海洋（10.0 × 1012 mol year-1）的自然氮固定量相当。值得注意的是，通过Haber-Bosch过程产生的大约三分之一的氮最终会进入污水系统。因此，有效的污水管理对于保持全球氮循环的平衡至关重要。 图文导读 污水系统中的氮级联  更优秀的（NICER）污水处理范式 全球众多污水处理厂面临包括更严格的排放标准、处理能力不足和基础设施老化等环境、社会和经济挑战。这些挑战推动了污水行业开发并采用创新的技术，以实现更多样化的目标。在过去30年间，全球无数科研人员和行业工作者投身于下一代污水处理技术的开发。本文将这些广泛的目标提炼为五个关键方面，即实现净零温室气体排放（Net-zero GHG emissions）、增强处理能力（Intensifying treatment capacity）、降本增效（Cost-effective management）、新污染物控制（Emerging contaminants control）和资源回收（Resource recovery）。这五个方面的首字母共同组成了“NICER” - 更优秀的污水处理范式。在追求“NICER”污水处理范式的过程中，重构污水系统中的氮转化途径成为了新技术开发的主要动力之一。  近一个世纪对氮循环微生物的发现与未解之谜 近年来，随着科学研究的深入，人类对氮循环微生物的理解不断扩展。这些重要发现包括厌氧氨氧化细菌（anammox）、好氧氨氧化古菌（AOA）、全程硝化细菌（comammox）、耐酸性好氧氨氧化细菌（acid-tolerant AOB）、甲烷型反硝化细菌和古菌（n-DAMO）等。本文深入分析了氮循环微生物各自独特的代谢途径，并指出了基础科学方面的最新进展和未来研究方向。 例如，厌氧氨氧化细菌（anammox）自20世纪末在污水处理中被发现以来，其代谢途径已经得到了科学家们的广泛研究。然而，目前仍存在许多未解决的科学问题: ·首先，推动亚硝酸盐还原的酶尚未明确。众多观察显示部分厌氧氨氧化细菌并未表达其编码的亚硝酸盐还原酶（NirS），而部分厌氧氨氧化细菌甚至没有编码任何已知的亚硝酸盐还原基因。这一显著的差异暗示着存在未知的亚硝酸盐还原酶，虽有猜测为HAO类，但还需通过实验进行验证。 ·其次，亚硝酸盐还原的产物尚不明确，不同的厌氧氨氧化菌株间可能存在差异。例如，“Ca. Brocadia”的亚硝酸盐还原产物可能是羟胺，而不是先前为“Ca.Kuenenia”所推测的一氧化氮。 ·第三，肼的形成机制也在不断更新。最初的研究提出，一氧化氮和氨通过肼合成酶生成肼。然而，新的证据表明，肼可能是由羟胺和氨反应形成。 ·第四，厌氧氨氧化细菌显示出细胞外电子传递（EET）的能力，能将氨氧化与向碳基不溶性胞外电子受体的电子传递过程耦合。然而，EET可能不适用于所有胞外电子受体。例如，早期观察表明，“Ca.Kuenenia stuttgartiensis”并不能将氨氧化与Mn(IV)或Fe(III)还原耦合。因此，其更准确的电子传递机理仍待揭示。  氮循环微生物引领NICER污水处理范式革新 值得注意的是，可持续污水管理涉及多个方面，不仅限于污水中的氮污染物。氮循环微生物通过在不同处理阶段的氮转化，为“NICER”污水处理范式中提出的五个关键目标均做出了重要贡献。  图3. (a) B-C3N5、HC-C3N5、3% CDs/HC-C3N5和3% Fe-CDs/HC-C3N5的原位H2O2生成曲线，(b) 相应的原位H2O2生成动力学曲线，(c) H2O2产率。 (d) 不同条件下3% Fe-CDs/HC-C3N5的H2O2产生情况，(e) 分解曲线和 (f) H2O2产率，包括B-C3N5、HC-C3N5、3% CDs/HC-C3N5和3%Fe-CDs/HC-C3N5。 (g) 3%Fe-CDs/HC-C3N5的光催化H2O2产生循环测量，(h) 光催化反应前后的XRD图谱，(i)反应后的TEM图像。 实现净零温室气体排放（Net-zero GHG emissions） 污水处理是温室气体排放的重要来源。除能源消耗引发的间接排放（Scope 2）外，它还产生大量直接逸散性温室气体（Scope 1），包括甲烷（CH₄）和一氧化二氮（N₂O）。因此，实现净零排放的三个关键方向是：减少能源消耗、降低Scope 1的直接排放，以及通过回收生物能源抵消碳排放。多种新型氮循环微生物可为此目标做出贡献。例如，好氧氨氧化古菌（AOA）和全程硝化细菌（comammox）已被证实相比传统硝化细菌排放更少的N₂O；携带clade II nosZ基因的新型反硝化微生物对N₂O有更高的亲和力；甲烷型反硝化细菌和古菌（n-DAMO）能够解决溶解CH₄的逸散问题；而基于厌氧氨氧化细菌（anammox）的工艺则可显著降低污水处理过程中的曝气能耗。 增强处理能力（Intensifying treatmentcapacity） 在不显著增加空间的前提下增强处理能力至关重要。污水处理设施的处理能力常常受限于二级处理，因为此阶段需要较长的水力停留时间（HRT）。此外，大量污泥的产生对二沉池以及污泥消化的处理能力也提出了挑战。在缩短污水处理HRT方面，一些新型氮循环微生物表现出巨大潜力。例如，在生物膜/颗粒污泥系统中，厌氧氨氧化（anammox）和甲烷型反硝化（n-DAMO）微生物的氮去除速率分别达到了75.5 kg N/m3/d and 16.5 kg N/m3/d，而耐酸性AOB的应用也已成功将主流污水短程硝化时间缩短到30分钟。此外，大多新型氮循环微生物的污泥产量相对较低，从而减轻了二沉池的处理压力。在缩短污泥处理SRT方面，利用一些新型氮循环微生物可以显著提高污泥消化的负荷。例如，耐酸性AOB在氨氧化过程中产生高浓度游离亚硝酸（FNA），可显著增强污泥消化的限速步骤:水解过程。将FNA用于污泥预处理，厌氧消化的SRT可从15天缩短至7.5天，从而使处理能力翻倍。 降本增效（Cost-effectivemanagement） 厌氧氨氧化（anammox）技术在减少能源、化学品投入以及污泥处理方面发挥着至关重要的作用，因此可以大幅度降低污水处理成本。根据亚硝酸盐来源的不同，anammox技术可分为部分硝化/厌氧氨氧化（PNA）和部分反硝化/厌氧氨氧化（PdNA）。在这两种技术中，新型氮循环微生物展现出了巨大的应用潜力。在PNA过程中，整合厌氧氨氧化与耐酸性AOB、好氧氨氧化古菌（AOA）或全程硝化细菌（comammox）已成为一种潜在的策略。这些微生物独特的生理特征使其成为维持PNA稳健性和高效性的理想候选者。对于PdNA，近年来利用非传统电子供体（如甲烷、各种硫化物和铁化物）开发的技术得到了显著发展。这些新型PdNA工艺相较于传统有机物驱动的PdNA过程，具有多重优势，包括增强生物能源回收、降低污泥产量等。 新污染物控制（Emerging contaminantscontrol） 在新污染物控制方面，好氧氨氧化菌能够通过共代谢来降解部分新污染物。好氧氨氧化古菌（AOA）、全程硝化细菌（comammox）、耐酸性AOB所表达的AMO酶与传统AOB不同，因此表现出不同的污染物亲和力。例如，AOA Nitrososphaera gargensis在相同条件下对ranitidine的生物转化速率比传统AOB高出3至5倍；而全程硝化细菌（comammox）能够降解传统AOB无法降解的物质，如carbendazim。此外，其他新型氮循环微生物，如n-DAMO细菌和硫型反硝化细菌，也具有降解某些新污染物的能力。除生物降解外，部分新污染物也可通过高浓度游离亚硝酸（FNA）进行非生物降解或灭活，补充了通过共代谢途径实现的生物降解。然而，总体来说，氮循环微生物对新污染物的去除效率相对有限，并不能替代传统污水的深度处理过程，如消毒或高级氧化。 资源回收（Resource recovery） 厌氧氨氧化技术通过自养途径脱氮，为污水有机物回收提供条件，从而最大化沼气的产量。尽管污水中的氮元素也可被回收，其经济可行性取决于污水中的氮浓度。源分离尿液中氮浓度可达1000 mg N/L以上，是氮回收的理想来源。其中，利用硝化微生物从尿液中回收硝酸盐肥料的重要挑战在于，高浓度游离氨和亚硝酸会抑制亚硝酸盐的生物氧化。基于耐酸性AOB、NOB及全程硝化细菌（comammox）的技术为应对此挑战提供了可能性。例如，独立完成整个硝化过程的全程硝化细菌（comammox）或许在平衡氨和亚硝酸盐氧化中具有独特优势。 从污水中回收游离亚硝酸（FNA）也具有广泛的应用潜力，其可用于控制污水管道的腐蚀和异味，解决膜污染问题，以及增强污泥和藻类的消化过程。耐酸性AOB的应用表明，即使在低浓度市政污水当中，仍然可以在不外加化学品的前提下，生产高浓度FNA。此外，利用氮循环微生物回收一氧化二氮、羟胺和肼等，也被提出作为新的资源回收概念。然而，这些方法的技术和经济可行性仍需进一步系统的分析与验证。 展望 自20世纪中叶以来，氮循环微生物主要应用于生物脱氮（BNR）过程，在维持全球氮循环平衡方面发挥了关键作用。然而，这些微生物展现出卓越的适应性和多样性，其应用已不仅限于BNR，还可以广泛用于其他创新领域，包括前文提到的五个关键方面。其广泛应用的基础之一在于城市污水系统中的氮级联现象，使这些微生物几乎能够作用于所有处理单元。总体而言，氮循环微生物的应用已经突破了BNR的局限，成为推动污水系统各个单元创新的催化剂。因此，除BNR过程关注的氮污染物去除外，这些微生物的广泛应用有望大幅提升污水管理的可持续性和效率。 展望2 - 正确的“人”放在正确的位置、干正确的事 尽管新型氮循环微生物带来了诸多好处，但不应随意应用。选择合适的候选微生物应用于恰当的环境中，对于技术的成功至关重要。例如，在低温条件下，厌氧氨氧化细菌的性能会显著下降，而抑制NOB也变得更加困难，因此厌氧氨氧化技术目前认为更适合应用于热带地区。此外，传统PNA过程可能无法有效处理有机物过高的污水，而传统PdNA过程则需要污水中含有一定量的有机物来驱动部分反硝化。对于含有溶解甲烷和硫化物的厌氧处理出水，基于甲烷/硫的PdNA过程可能更为合适。同样，耐酸性AOB的应用也需仔细考量。只有在低碱度体系中（如源分离尿液、化学增强初沉（CEPT）出水、厌氧消化上清液和污泥），好氧氨氧化过程产生的氢离子才能将pH值降低至酸性水平。针对全程硝化细菌（comammox）和好氧氨氧化古菌（AOA）的应用场景更需仔细评估，特别是在其调控因素仍不明确的情况下。众多研究报道指出全程硝化细菌或许更适合于源分离尿液处理或生物膜系统。总体而言，将合适的候选微生物置于正确的应用场景，不仅是为了方便的考量，更是一种战略性需求。在大力投资新生物技术之前，应对每个应用场景进行细致的评估，以选择最适合的候选者。 展望3 - 新技术在现实场景的适用性和实用性 基于氮循环微生物所开发的某些新污水管理技术可能需要新的基础设施，例如针对源分离尿液的处理；而某些新技术则需要对现有系统进行调整，例如在酸性条件下处理污水和污泥。随着对相关技术及微生物理解的不断深入，这些设计策略也在逐步演变。例如，早期的厌氧氨氧化技术通常需要新建设施，但近期趋势更倾向于将该技术整合到现有污水处理流程中，包括缺氧池和好氧池。显而易见，减少对新基础设施的需求并简化操作流程，是这些新技术成功实施的关键。技术发展的典型路径通常包括实验室概念验证和测试（TRL 3-5）、试点示范（TRL 6-7）以及全商业化设计和应用（TRL 8-9）。本文指出，这些新污水处理技术目前处于不同的TRL阶段。例如，基于AOA和全程硝化的技术开发大多处于TRL 3-5阶段，耐酸性AOB和n-DAMO微生物相关的技术已提升至TRL 6-7阶段，而厌氧氨氧化技术则已达到了全规模商业化应用的TRL 8-9阶段。 展望4 - 对新微生物和功能的探索将持续进行 亚里士多德曾说：“Themore you know, the more you realise you don't know.” 对氮循环微生物的发现与应用的探索仍在持续，未来值得关注的几个领域包括： ·神秘的古菌领域：自从发现AOA和n-DAMO古菌以来，科学家们对是否存在如亚硝酸氧化、厌氧氨氧化和全程硝化的古菌类氮循环微生物保持着极大的好奇。尽管古菌在地球历史上出现已久，但其许多特性至今仍然充满神秘。 ·极端环境的生存者：研究能够在极端pH、温度或盐度条件下生存的微生物是一个重大的研究领域。例如，最近在热泉中发现的耐热型全程硝化细菌和厌氧氨氧化细菌，不仅为它们在高温环境（如工业废水处理）中的应用提供了新的机会，还可能加速这些缓慢生长微生物的生长速率。 ·氮循环微生物的新功能：除硝化和反硝化之外，氮循环微生物还具有其他多种功能，如尿素水解、氰酸盐转化和氢气氧化等。进一步探索无论是传统还是新型氮循环微生物的这些新功能，将有助于多样化它们在污水处理中的潜力，并加深我们对其生态位划分、种群竞争等多方面的理解。 ‘’ 小结 从微生物的发现到污水、污泥处理技术的开发，基础科学的进步如同一股不竭的动力，推动知识的积累与创新的不断循环，并以超乎想象的方式促成了技术的演变。一方面，对于更优秀的“NICER”污水处理范式的追求扮演了催化剂的角色，而另一方面，基础科学的突破为新技术的蓬勃发展也提供了必要的土壤。这在过去半个世纪的技术、知识协同进步中得到了有力印证。从公元前的下水道系统到如今愈发精密的工艺，污水处理技术的演变不仅是人类智慧的结晶，更是环境管理不断向前迈进的见证。 ‘’ 作者简介  刘涛，2015年本科毕业于清华大学（获国家奖学金），2020年在昆士兰大学获得博士学位（获国家优秀自费留学生奖学金）。2020年至2023年期间在昆士兰大学先后担任博士后和讲师，并于2024年4月加入香港理工大学土木及环境工程系，担任独立PI助理教授（Assistant Professor，博士生导师）。近五年共发表SCI论文70余篇，其中50%发表在Nature-Index期刊，如Nature Water, Nature Sustainability, Energy & EnvironmentalScience, The ISME Journal, Environmental Science & Technology, WaterResearch等。曾获澳大利亚基金理事会优秀青年基金 (DECRA)和香港研究资助局青年基金。其目前主要研究方向包括污水/污泥处理技术开发，温室气体减排，甲烷/合成气到液体化学品/生物蛋白转化，以及氮碳循环中的新型微生物。香港理工大学土木及环境工程系招生：刘涛博士团队长期招收博士生、博士后。欢迎优秀申请人发送简历至：tao1liu@polyu.edu.hk  郭建华，昆士兰大学水中心副主任，教授。分别于2012年和2017年荣获澳大利亚研究委员会DECRA 和 Future Fellowship。在过去十年已获得累计超过1500万澳元的科研经费资助。研究领域主要包括新型生物脱氮技术、环境新型污染物的治理与控制、耐药基因在环境中的传播与控制、反硝化型甲烷厌氧氧化，以及水工程系统中微生物生态学。有关非抗生素药物和化学品导致细菌耐药性传播的原创性研究已被包括Nature News、美国《每日科学》、澳大利亚广播公司、新华社、参考消息和中国日报等上200家主流媒体的先后报道。已出版专著1部，合作出版章节2章，在PNAS、NatureWater、Nature Sustainability、Nature Communications、The ISME Journal等期刊上发表论文200余篇。论文引用次数14,000余次，H指数63，入选科睿唯安全球高被引科学家。担任Water Research和Water Science &Technology期刊编辑，以及Environmental Science &Technology期刊编委会咨询成员。 投稿：昆士兰大学郭建华教授、香港理工大学刘涛助理教授等。投稿、合作、转载、进群，请添加小编微信Environmentor2020！环境人Environmentor是环境领域最大的学术公号，拥有20W+活跃读者。由于微信修改了推送规则，请大家将环境人Environmentor加为星标，或每次看完后点击页面下端的“在看”，这样可以第一时间收到我们每日的推文！环境人Environmentor现有综合群、期刊投稿群、基金申请群、留学申请群、各研究领域群等共20余个，欢迎大家加小编微信Environmentor2020，我们会尽快拉您进入对应的群。  往期推荐 年度热点文章Top10（2023年）哈工大任南琪院士团队谢国俊课题组、重庆大学陈一课题组合作ES&T封面：亚硝酸盐依赖型厌氧甲烷氧化细菌的生态位分化机制见证一个新领域的崛起——密苏里大学肖峰团队/北京师范大学李阳团队一篇承上启下的ES&T ES&T社论：ES&T对材料类稿件的基本期望以及此类稿件应该如何体现其环境相关性 哈尔滨工业大学马军院士团队孙志强副教授ES&T、WR等：非自由基高级氧化净水技术系列研究成果 同济大学关小红团队ES&T封面：电化学氧化生成的Fe(IV)/Fe(V)可在近中性条件下选择性去除水中的有机污染物 同济大学关小红团队ES&T：一种可以轻松区分SO4•-与HO•并实时量化高级氧化技术中的SO4•-的新方法 哈工大任南琪院士团队贺诗欣课题组Nature Water：集太阳能脱盐、发电和作物灌溉功能于一体的综合系统 哈工大（深圳）任南琪院士团队路璐、深圳先进院高翔Nat. 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