![]() ![]() 通讯作者:Peng Chen(昆士兰大学)、王连洲(昆士兰大学) 🌟 研究背景 铅基钙钛矿太阳能电池虽效率优异,但铅毒性问题阻碍其商业化。锡基钙钛矿(THPs)作为无铅替代品,具有理想带隙(1.3-1.4 eV)和高载流子迁移率,但存在薄膜质量差、易氧化缺陷多等问题。传统构建2D/3D异质结构可优化结晶,但大尺寸2D胶体成核慢于3D相,导致相分离和缺陷积累。 ⚡ 痛点问题 现有2D/3D异质结构中,有机阳离子(如PEA⁺)的庞大体积导致胶体稳定性高,无法与3D相同步成核。这种成核动力学差异使2D相沉积在薄膜底部,阻碍电荷传输,并导致上层3D晶粒缺陷多、稳定性差。 🔑 核心发现 研究团队通过铯离子(Cs⁺)胶体化学调控,实现2D/3D相成核同步: 1️⃣ Cs⁺部分取代PEA⁺,缩小胶体尺寸,降低静电排斥; 2️⃣ 促进2D/3D胶体共凝聚,形成混合相成核簇; 3️⃣ 诱导均质2D/3D异质结构,减少缺陷并提升晶体取向性。 🖼️ 关键图表解析 图1 | 胶体动力学与成核调控 ![]() 👉 动态光散射(DLS)显示:添加5% Cs⁺使胶体尺寸从369 nm增至934 nm,促进共凝聚(图1b); 👉 原位XRD证实:Cs⁺使2D相在成膜初期即均匀分布(图1d),消除传统梯度相分离(图1c)。 图2 | 相分布与晶体取向 ![]() 👉 GIWAXS深度分析:Cs⁺样品中2D相信号在薄膜各深度均匀分布(图2a-b),而对照组仅底部富集; 👉 TOF-SIMS证明:PEA⁺信号在Cs⁺样品中均匀穿透300 nm薄膜(图2d-e)。 图3 | 光伏性能与稳定性 ![]() 👉 最优器件效率达17.13%(认证16.65%),Voc达0.99 V(图3b-c); 👉 未封装器件在氮气中连续光照1,500小时后保持92%初始效率(图3g),暗态存储6,000小时保持93.3%(图3f)。 图4 | 光电特性提升 ![]() 👉 稳态荧光强度提升3倍,载流子寿命延长至15.13 ns(图4a-b); 👉 陷阱密度降低50%,Urbach能量从45.47 meV降至34.32 meV(图4d-f),证实缺陷显著减少。 🎯 结论 通过无机铯离子调控胶体化学,首次实现锡基钙钛矿的均质2D/3D异质结构。该策略为无铅钙钛矿光伏提供了新思路,未来可拓展至发光二极管、光电探测器等领域。 ![]() 扫码关注 青研经纬 点击文末“阅读原文” |