 01 科学背景 金属卤化物钙钛矿因铅毒性阻碍商业化，而无铅锡卤化物钙钛矿（THP）凭借1.3-1.4 eV理想带隙、高载流子迁移率等优势成为潜力替代材料。然而，Sn2+的高路易斯酸度导致THP结晶过快，易氧化且缺陷多。为此，通过引入大体积烷基铵阳离子（如苯乙铵PEA+）构建2D/3D异质结构，可调控3D FASnI3晶体定向生长，减少薄膜缺陷，使锡基钙钛矿电池效率突破15%。该策略有效平衡了结晶动力学与薄膜质量，推动了无铅光伏发展。 基于硬软酸碱原理，小尺寸FA+（~253 pm）作为硬路易斯酸，与[[SnX6]nm-形成强氢键，诱导FA基胶体簇快速成核；而大体积PEA⁺（~552 pm）与锡酸盐松散配位，需进一步团聚才能达到临界成核半径。这种成核动力学差异导致2D/3D钙钛矿分相结晶：底部富集2D相虽能增强电荷分离，但阻碍界面空穴传输，且顶部3D晶粒因无序生长产生针孔和缺陷态，降低光电性能。通过引入强离子结合的Cs+（~188 pm），可增强PEA基胶体与FA簇的协同凝聚，缩小2D/3D成核速率差，实现同步成核。由此构建的均质2D/3D异质结构中，2D相均匀嵌入3D晶格，既减少缺陷，又促进各向同性电荷传输，为高效稳定锡基钙钛矿电池提供新路径。 02 创新成果 澳大利亚昆士兰大学王连洲教授、Peng Chen等研究人员介绍了一种引入Cs的胶体化学工程策略，用于调控混合维度钙钛矿的成核动力学，使THPSCs具有均质的2D/3D本体异质结构，从而将PCE值提高到17%以上。在离子扩散过程中，小的无机Cs+可以部分取代富含PEA的胶体双电层（EDL）中体积较大的有机PEA+阳离子，从而降低了它们与FA胶体的聚集势垒，从而降低了前驱体溶液中增大的2D/3D THP团簇的形成。该方法成功地促进了2D/3D钙钛矿晶核在本体膜基质中的均匀分布，其中2D THP作为3D THP的模板生长，提高了结晶度并实现了优先的面外取向。受益于本体薄膜中形态和晶体学缺陷的减少，所得的均质2D/3D异质结构THPSC具有最佳Cs+摩尔比5%，表现出优异的17.13% PCE（认证值为16.65%）和卓越的储存和操作稳定性，在未封装的氮气中暗储存6,000小时后和连续单太阳照射1,500小时后分别保留了其初始峰值PCE的93.3%和92.0%。 相关研究成果以“Homogeneous 2D/3D heterostructured tin halide perovskite photovoltaics”为题发表在Nature Nanotechnology上。  03 核心创新点 同步2D和3D钙钛矿的成核动力学：通过引入小无机铯阳离子（Cs+），部分替代2D钙钛矿中的大有机阳离子，显著减小了胶体颗粒的尺寸，降低了其聚集势垒，使2D和3D钙钛矿胶体能够同步成核，形成均匀的2D/3D异质结构。 优化胶体化学与结晶过程：基于DLVO理论，Cs+的引入减少了胶体颗粒间的静电排斥力，促进了2D和3D钙钛矿胶体的聚集，从而实现了更均匀的薄膜生长。 显著提升器件效率和稳定性：优化后的Cs+掺杂THP太阳能电池实现了17.13%的光电转换效率（PCE），认证效率达到16.65%。未封装的器件在氮气中连续光照1500小时后仍保持92.0%的初始效率，在暗态存储6000小时后保持93.3%的效率。 改善薄膜的微观结构和电荷传输特性：Cs+的引入使2D钙钛矿段在薄膜中均匀分布，改善了3D钙钛矿的结晶取向和质量。电子和空穴扩散长度显著增加，有效减少了非辐射复合，提升了短路电流密度（Jsc）。 04 数据概览  图1.含有和不含有Cs+的THP薄膜的胶体稳定和结晶动力学 图2.2D/3D THP相分布和晶体取向  图3.设备性能和稳定性  图4.缺陷分析和载流子动力学 05 成果启示 这项研究开发了一种简便的胶体调控策略来同步2D和3D THP的成核动力学，从而能够制备均质的2D/3D异质结构以获得高质量的THP薄膜。虽然改进的微结构有效地抑制了体膜内的缺陷形成，但可以通过界面工程（例如双层2D/3D异质结构和表面配体装饰）进一步消除顶表面和掩埋界面处的残留陷阱态。除了光伏器件之外，这种方法还可以应用于其他需要高质量钙钛矿薄膜的THP器件，包括发光二极管、光电探测器、激光器和晶体管，从而促进未来高性能无铅钙钛矿光电子学的发展。 原文链接： https://doi.org/10.1038/s41565-025-01905-4（点击文末阅读原文可下载原文献） 声明：仅代表作者个人观点，作者水平有限，如有不科学之处，请在下方留言指正！  科研绘图  华研科技华研科技(www.cqhuayan.cn)由中科院博士成立，是一支具有科研背景及丰富科研绘图经验的团队，专注于期刊封面、论文插图（TOC/流程图/摘要图/示意图）、科学动画、宣传片、科普视频等设计制作，科研绘图培训/专场培训，为国内外高校和科研院所提供丰富的可视化服务方案。设计作品已发表在Nature、Science、Cell等国际著名杂志上，服务客户的研究领域涵盖生物、物理、化学、医学、计算机、人工智能等各个学科，提供的科学可视化手段包括三维建模、手绘、VR/AR、数字孪生等。华研科技志在为广大科研工作者提供完美的科学可视化服务，节约您宝贵的时间和精力。（如有需要请添加文末微信） 期刊封面作品  论文插图作品   绘图咨询 微信号：huayankeji2023 |
